海洋沉积物有机质碳氮稳定同位素(δ¹³C、δ¹⁵N)广泛用于有机质来源示踪、古生产力和古海洋环境重建。日本海沉积物δ¹³C和δ¹⁵N值一个显著特征是在末次冰盛期(LGM)同步负偏,但是对这一现象产生的原因以及他们的演化过程的认识仍然存在明显不足。在本研究中,我们详细调查了37 ka以来日本海中部LV53-23-1岩心沉积物δ¹³C和δ¹⁵N演化历史。结果显示,沉积物δ¹³C和δ¹⁵N分别介于-26.3‰至-22.5‰和1.6‰至6.1‰,低值出现在LGM(26.5~17 ka)暗色层状泥发育时期,指示较强的陆源输入贡献。在Heinrich冰阶1时期(17~14.5 ka),δ¹³C和δ¹⁵N快速正偏,表明日本海海洋环境发生了明显的转换,对应于对马海峡淹没及对马暖流入侵。14.5 ka之后,沉积物δ¹⁵N值恢复到5‰,与开阔大洋海水硝酸盐的δ¹⁵N值近似。我们采用二端员混合模型粗略地估算了有机质来源的相对贡献。LGM时期陆源有机质贡献介于65%至80%,14.5 ka以后海源有机质贡献介于60%至80%。除了增加的陆源有机质贡献以外,LGM时期沉积物δ¹⁵N亏损还涉及如下过程:(1)较高的含Fe沙尘供给提高日本海表层海洋生物固氮效率;(2)缺氧环境盛行减弱成岩作用对沉积物δ¹⁵N影响。37 ka以来,日本海沉积物δ¹³C和δ¹⁵N变化与有机质来源、营养盐的供给、表层生产力和沉积物氧化还原条件相关,实际受海平面和全球气候制约。

甄别生源要素参与的海洋沉积物矿化过程对探析生源要素的生物地球化学循环有重要的作用,矿化作用包括有氧呼吸、硝酸盐还原、铁锰异化还原及硫酸盐还原等多个过程,但如何区分这些过程一直是海洋沉积物矿化研究的难点。本研究采用气相色谱-质谱(GC-MS)联用对热带西太平洋沉积物中的磷脂脂肪酸(phospholipid fatty acid, PLFA)的组成进行了解析,并分析不同矿化过程中的主要PLFA种类及其影响因素,探究PLFA对沉积物矿化的指示作用。结果表明,PLFA总量在有氧呼吸过程中最高,而在硝酸盐还原过程中最低;且14:0、i14:0、i15:0和i19:0是有氧呼吸过程中微生物PLFA的主要组成,当其含量明显降低时可以指示沉积物矿化从有氧呼吸转变为硝酸盐还原;而10:0、17:0、20:0和22:0含量之和显著增加时则指示了硫酸盐还原过程的发生。在热带西太平洋沉积物中,总有机碳(TOC)和总有机氮(TON)含量以及间隙水NO₃-N含量是PLFA含量的重要影响因素,PLFA总量随着TOC和TON含量的减少而减少,并且TOC和TON的降解能够促进PLFA降解的发生,对PLFA组成有更直接的影响。

为探析长江口沉积物-水界面砷的迁移转化机制,本文分析了2019年夏季长江口4个站位上覆水和间隙水中总As浓度及形态的剖面变化特征,耦合氧化还原敏感元素(Fe、Mn和S)的剖面变化剖析了沉积物-水界面砷循环的Fe-Mn-S控制机制,同时结合砷相关功能基因探讨了沉积物-水界面砷迁移转化的微生物调控过程,估算了沉积物-水界面总As的扩散通量。结果表明,除A7-4站位外,长江口其他3个站位间隙水总As以As³⁺为主要存在形态,且总As浓度均在上覆水中为最低值(0.748~1.57 μg·L^-1),而在间隙水中随着深度增加而逐渐增加并在6~9 cm深度达到峰值(7.14~26.9 μg·L^-1)。间隙水总As及As³⁺浓度的剖面变化趋势与溶解态Fe²⁺、Mn²⁺相似,其均在中间层出现高值,说明沉积物Fe/Mn还原带砷的释放可能是随固相Fe(Ⅲ)或Mn(Ⅳ)的还原而转移到间隙水中的。氧化层和Fe/Mn还原带过渡区间隙水砷浓度与砷异化还原菌功能基因arrA和arsC丰度存在对应关系(除A1-3站外),说明砷异化还原菌将溶解As⁵⁺或固相As⁵⁺还原为溶解As³⁺可能是该过渡层砷迁移转化的另一重要过程。硫酸盐还原带的间隙水总As和As³⁺浓度降低,但由于间隙水的低S^2-浓度不利于砷硫化物生成,因此深层间隙水砷可能与铁硫矿物结合而被移除。底层环境氧化还原条件是影响沉积物-水界面砷迁移转化的重要因素,随底层水DO浓度的降低,砷迁移转化更倾向于微生物还原控制。长江口沉积物-水界面总As的扩散通量为1.18×10^-7~2.07×10^-7 μmol·cm^-2·s^-1,均表现为沉积物间隙水中总As向上覆水释放,即沉积物是研究区域水体总As的来源之一。

基于生物硅含量变化,结合碳酸钙和硅质生物放射虫数据,本文揭示了孟加拉湾东南部末次冰期以来的生产力演变规律及其气候响应。研究区域的古生产力演化大致分为3个阶段,即生产力相对低的末次冰期(56~18 ka)、生产力呈阶段性增加的末次冰消期(18~10 ka)以及高生产力的全新世。进一步地,研究发现末次冰期沉积物中放射虫物种主要是具有硅化程度较高的矢状环形结构的轭环虫/双篮虫属占据绝对优势(约60%)、少见硅化程度轻的纤细结构,推测末次冰期沉积物中硅质生物壳体受到明显溶解作用影响,尽管如此,末次冰期碳酸钙含量约20%、生物硅含量3.5%~4.4%、放射虫丰度1 000~6 000枚·g^-1,表明孟加拉湾东南部末次冰期以来的生产力一直处于相对较高的水平,营养盐物质丰富、生物量较高。该结论得到放射虫群落结构中罩笼虫目高相对丰度(>50%)的数据支持,其被认为是营养盐丰富的指标。此外,末次冰消期生物硅含量的阶段性波动变化现象,可能是受千年尺度气候事件的调控引起的,即Heinrich1(HS1)和新仙女木(YD)时期生产力增高、生物量增加,推测与陆源有机物质的输入带来丰富的营养物质进入上层水体、南极中层水入侵带来中层水通风增强促进硅质生物生产力的升高有关。

本文通过对南极宇航员海ANT36-C4-05岩心的放射性核素²¹⁰Pb、AMS¹⁴C测年、XRF岩心扫描、多参数物性扫描和主、微量元素的测试分析,重建了该海区中全新世(6 500 Cal a BP)以来的古生产力演变及其制约因素。研究结果表明,中全新世以来宇航员海古生产力波动较强,其演变趋势与南极气温变化基本一致,受海冰范围变化制约较大。在6 500~5 200 Cal a BP期间宇航员海古生产力随着温度升高和海冰范围减小而快速上升;在5 200~3 350 Cal a BP期间宇航员海的古生产力处于高值期,波动较小;在3 350~2 000 Cal a BP期间随着温度降低和海冰范围的扩大,硅质、钙质生产力下降;在2 000~0 Cal a BP期间古生产力水平变化复杂,变化程度相较于之前小。同时,中全新世以来宇航员海区沉积记录较好地反映了5 500 Cal a BP冷事件、DACP冷事件、MWP暖期和LIA冷事件的气候变化,受冷、暖事件影响导致的古生产力的变化最为明显。

相对氮亏损(N:P约为7,小于16)的太平洋入流水携带的营养盐是支撑北冰洋上层生态系统的重要物质基础。海冰消退,光限制消失,楚科奇海陆架存在强烈的营养盐消耗与利用,广泛认为其表现为氮限制,因此该区域重点关注氮元素循环,对于硅元素的相关研究较少。本文基于2016年中国第七次北极科学考察和中国-俄罗斯首次联合北极科学考察两个同步进行的航次调查结果,全面展示了融冰期整个楚科奇海陆架区的营养盐分布格局。结果显示,硝酸盐和亚硝酸盐表层基本耗尽;硅酸盐表现为中心低,周围高,陆架中心区是强烈的硅限制区域,受到硅和氮的共同限制。沿着太平洋入流方向,S01、R01、LV77-01站位30 m以深硅酸盐浓度高于太平洋入流水端员,说明沉积物孔隙水向底层水释放硅酸盐,因此在浅水陆架区孔隙水可作为上层海洋硅酸盐的潜在来源。本研究结合文献数据计算得到楚科奇海陆架沉积物-水界面硅酸盐年通量为630.78 mmol·m^-2·a^-1,总量为3.75×10¹¹ mol·a^-1,是太平洋入流水所携带硅酸盐年通量的一半(6.59×10¹¹ mol·a^-1),表明沉积物孔隙水也是楚科奇海陆架硅酸盐的重要来源。