近年来气溶胶中包括游离态氨基酸(FAAs)和结合态氨基酸(CAAs)在内的蛋白质类物质已被广泛关注。这是因为氨基酸在全球气候变化、空气污染物的去除效率、大气氮的生物利用性、二次有机气溶胶的形成以及对人体健康的影响等方面发挥着重要作用。本文将重点阐述氨基酸单体的稳定氮同位素这一新技术在示踪大气氨基酸来源和转化过程中的应用,综述潜在大气释放源中氨基酸单体的稳定氮同位素特征及其在燃烧和大气过程中的稳定氮同位素分馏机制。在未来的工作中需进一步研究不同粒径大小、不同气象条件下和特殊污染事件中的氨基酸单体的同位素分馏机制,这将有助于阐明氨基酸在云和降水形成、气候变化以及污染事件中所发挥的作用和贡献。

河流是有毒重金属汞跨圈层循环的重要通道,因而明确河流汞的迁移转化对了解其全球生物地球化学循环和生态环境效应至关重要。近十五年来,具有独特“三维”分馏体系的汞同位素已被证实是示踪河流汞来源-转化-归趋的有效手段。成熟的前处理和分析方法是开展河流汞同位素研究的前提。本文首先概括了适用于河流不同形态汞提纯和浓缩以进行同位素检测方法,包括用于溶解态总汞同位素分析的离子交换树脂法和吹扫捕集法、用于颗粒态总汞同位素分析的热解法和消解法以及用于甲基汞同位素分析的蒸馏-气相色谱法和蒸馏-离子交换树脂法。其次,本文系统讨论了汞同位素在河流汞来源解析、过程示踪和归趋判定三方面的应用成果,包括:(1)汇总河流样品和储库汞同位素组成,并定量解析了河流不同形态汞的来源及各端员的贡献比例;(2)依据不同转化过程的同位素分馏系数,揭示汞在储库释放、河流迁移及入海过程中的地球化学行为及其控制因素;(3)整合河流和海洋样品汞同位素组成,明确河流汞的环境归趋和生态效应。最后,本文将汞同位素嵌入河流-近海汞通量模型,进而评估了近海汞源汇平衡状态。目前,河流汞同位素研究仍处于起步阶段,未来研究应继续发展不同形态汞同位素分析方法和分馏机理,厘清人类活动和气候变化双重影响下大型河流与土壤、大气、海洋和生物等系统或圈层互作中汞的地球化学循环,为制定汞环境保护政策提供科学依据。

高能宇宙射线及其次级粒子与大气和地表物质中的原子发生反应,分别生成大气和原位宇宙成因核素。大气成因¹⁰Be主要由散裂中子与大气中的氧和氮原子发生核反应生成,被气溶胶吸附后在大气层中迁移并通过干湿沉降过程沉积到地表。相比于¹⁴C,¹⁰Be具有更长的半衰期(1.387 Ma),定年尺度可达数个百万年。相比于原位成因¹⁰Be,大气成因¹⁰Be不仅可以作为年代学和地表风化剥蚀指标,同时也可以重建古地磁场强度和古气候降水变化。大气成因¹⁰Be具有应用范围广、自然界核素浓度高和实验室前处理简单等优势,有利于核素的实验室提取和加速器质谱分析。尽管大气成因¹⁰Be已经在各个领域中广泛应用,但对古地磁场强度、古气候降水、风化剥蚀通量、年代学等指标的适用性研究仍缺乏系统梳理和深入讨论。本文综述了大气成因¹⁰Be指标的基本原理和不同研究实例(如海洋沉积物、黄土沉积物、冰芯、河流沉积物等),探讨了大气成因¹⁰Be指标在表层地球系统科学研究中的适用性,并初步展望了大气成因¹⁰Be研究的机遇和挑战。

微量金属元素在生命过程中扮演重要角色,其含量和分布由生物系统严格调节,并直接受到外部环境的影响。铜和锌在免疫调节、蛋白质合成和催化反应等方面发挥特定作用,其稳态失衡可能导致氧化应激反应、炎症损伤甚至疾病。研究表明,金属稳定同位素在地质、环境过程中普遍发生分馏,成为环境金属来源的有效示踪手段。而生物新陈代谢过程中,氧化还原反应、配体结合能改变等也会造成明显金属稳定同位素分馏。因此,研究生物体金属稳定同位素的组成、分布与平衡,有助于深入理解金属稳态及相关代谢过程。本文在系统总结了人体铜、锌同位素分布特征,阐述了性别、年龄、饮食习惯和环境暴露等因素对铜、锌同位素分馏影响的基础上,主要总结和讨论了癌症演进过程中人体铜、锌同位素稳态失衡的过程机制。结果表明,在癌症发展过程中,铜和锌同位素除分别受到性别和饮食习惯影响外,癌症患者相对健康人群血液明显富集轻铜同位素,而尿液富集轻锌同位素,展示了金属稳定同位素在癌症诊断和预后方面的巨大潜力。未来,应在标准化样品处理流程的基础上,完善人体金属同位素数据库,明确生命过程金属同位素分馏机理,为金属稳定同位素在临床疾病如癌症中的诊断应用奠定理论基础。